范德瓦爾斯量子阱子帶躍遷的近場(chǎng)納米成像研究

    幾十年來(lái)，半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)生長(zhǎng)技術(shù)的不斷進(jìn)步驅(qū)動(dòng)著電子和光電子科學(xué)研究和技術(shù)應(yīng)用的不斷發(fā)展。紅外和太赫茲波段的許多應(yīng)用利用了半導(dǎo)體量子阱中量子化狀態(tài)間的躍遷（子帶間躍遷）。然而，目前的傳統(tǒng)量子阱器件在功能和應(yīng)用上都受限于對(duì)散射界面以及晶格匹配生長(zhǎng)條件的苛刻要求。

    可喜的是：近期西班牙巴塞羅那科學(xué)技術(shù)研究所Frank H. L. Koppens教授團(tuán)隊(duì)將量子阱子帶間躍遷的概念引入到范德瓦爾斯層狀材料中，提出了范德瓦爾斯量子阱子帶躍遷。范德瓦爾斯量子阱天然形成于二維材料之中，得益于二維材料的原子級(jí)清晰界面和異質(zhì)結(jié)簡(jiǎn)易轉(zhuǎn)移堆疊技術(shù)，范德瓦爾斯量子阱在克服散射界面限制和晶格匹配生長(zhǎng)條件限制上擁有巨大潛力。作者利用德國(guó)neaspec公司的近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（neaSNOM, s-SNOM）以低于20 nm的空間分辨率實(shí)現(xiàn)了WSe₂薄層量子阱子帶吸收共振的近場(chǎng)光學(xué)納米成像。并且，通過(guò)改變照明光子能量，作者實(shí)現(xiàn)了對(duì)不同厚度范德瓦爾斯量子阱的光譜方式分辨。此外，作者通過(guò)靜電調(diào)控WSe₂中的載流子濃度實(shí)現(xiàn)了對(duì)量子阱子帶吸收強(qiáng)度的原位控制。后，作者在單個(gè)WSe₂器件的價(jià)帶和導(dǎo)帶均實(shí)現(xiàn)了量子阱子帶吸收，證明了二維材料子帶吸收躍遷的普遍性。這項(xiàng)工作使得我們能夠以單獨(dú)的電學(xué)或光學(xué)控制來(lái)實(shí)現(xiàn)二維材料量子阱子帶躍遷，并且以全新的視角來(lái)設(shè)計(jì)新型的光電探測(cè)器、發(fā)光二極管和激光光源等。該工作同時(shí)也證明了利用近場(chǎng)局域探針實(shí)現(xiàn)納米尺度二維材料量子阱子帶吸收共振光譜方式分辨的可行性。該工作近期發(fā)表在納米領(lǐng)域雜志Nature Nanotechnology上，并作為封面刊出。

圖1：Nature Nanotechnology 2018年11月 第13卷 第11期
封面藝術(shù)想象圖為由層狀TMD形成的光激發(fā)范德瓦爾斯層狀結(jié)構(gòu)

圖2： 層狀WSe₂薄片紅外吸收測(cè)量裝置示意圖和測(cè)量結(jié)果

    a) s-SNOM實(shí)驗(yàn)測(cè)量示意圖； b) a圖中虛線所示區(qū)域三階諧振復(fù)合散射光信號(hào)值空間圖，可以看到散射信號(hào)值隨層數(shù)單調(diào)增加； c) 5層區(qū)域三階諧振復(fù)合散射信號(hào)相位值（正比于樣品的光學(xué)吸收強(qiáng)度）隨背柵電壓變化時(shí)域圖，E_ph=117meV；d) 不同層數(shù)區(qū)域散射信號(hào)相位值橫截線，E_ph=117meV；e) E_ph=117meV入射光下，三階諧振復(fù)合散射信號(hào)相位空間圖，即空間吸收?qǐng)D；f）改變?nèi)肷涔饽芰繛镋_ph=165meV，三階諧振復(fù)合散射信號(hào)相位空間圖。

    德國(guó)neaspec公司散射式近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡（s-SNOM）具有偽外差探測(cè)模塊，可以利用參考鏡對(duì)近場(chǎng)信號(hào)進(jìn)行相位解調(diào)，從而實(shí)現(xiàn)強(qiáng)度（反射）和相位（吸收）的同時(shí)采集和成像。該研究小組通過(guò)德國(guó)neaspec公司的散射式近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡neaSNOM配合可調(diào)諧中紅外QCL激光器，對(duì)具有不同厚度的WSe₂薄片進(jìn)行了近場(chǎng)光學(xué)成像研究。從近場(chǎng)光學(xué)成像相位圖（圖2e和2f）中可以看出，對(duì)于117mV的光子能量，1層和5層區(qū)域表現(xiàn)出明顯的吸收現(xiàn)象，而對(duì)于165 meV的光子能量，只有4層區(qū)域表現(xiàn)出明顯的吸收現(xiàn)象。結(jié)合理論計(jì)算，作者發(fā)現(xiàn)，4層和5層WSe₂量子阱空穴子帶躍遷的能量分別靠近165meV和117meV的光子能量，所以它們的空間吸收?qǐng)D是觀察到范德瓦爾斯量子阱子帶躍遷的直接證據(jù)，而單層區(qū)域的顯著吸收行為則來(lái)源于Drude吸收機(jī)制。

    通過(guò)改變背柵電壓，作者發(fā)現(xiàn)吸收系數(shù)和載流子濃度呈正相關(guān)，并且在導(dǎo)帶和價(jià)帶均觀察到了子帶躍遷行為。該發(fā)現(xiàn)證明了設(shè)計(jì)基于范德瓦爾斯量子阱的紅外探測(cè)器和激光光源的物理和技術(shù)可行性。同時(shí)，該研究也展示了德國(guó)neaspec公司的散射型近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡在二維材料光學(xué)研究中的廣闊應(yīng)用前景。

    目前，Quantum Design中國(guó)北京實(shí)驗(yàn)室的德國(guó)neaspec超高分辨散射式近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡neaSNOM設(shè)備，可提供8-11μm s-SNOM的成像功能以及650-2200cm⁻¹ nanoFTIR近場(chǎng)光學(xué)光譜功能，為廣大科研工作者提供更好的測(cè)試體驗(yàn)和技術(shù)支持。


參考文獻(xiàn)：
Nano-imaging of intersubband transitions in van der Waals quantum wells, Nat. Nanotech. 13, 1035–1041(2018).
In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal, Nature. 562, 557–562 (2018).